三十七年,夫妇俩放弃优厚生活待遇和工作条件,抱着“虽然科学没有国界,科学家都是有祖国的。祖国再穷,是自己的;而且正因她贫穷落后,更需要我们去努力改变她的面貌”之愿望,毅然回国,任中央研究院兼清华大学物理系教授、北京研究院原子学研究所所长。1949年9月,出任中国科学院近代物理研究所副所长,中国科学院计划局副局长。1952年后,历任中国科学院近代物理研究所所长,中国科学院计划局局长、中国科学院学术秘书处秘书长、院副秘书长,并曾任第二机械工业部副部长、中国科协副主席、全国青联副主席;当选为中国物理学会理事长、中国核学会名誉理事长、中国科学与科技政策研究会理事长,第一、三、四、五届全国人大代表,第六、七届全国政协常委。1954年加入中国共产党。1955年当选为中国科学院物理学数学学部委员、学部主任,1958年任原子能研究所所长,1978年起,任中国科学院副院长兼浙江大学校长。
钱三强毕生从事原子核物理学研究,是中国原子核科学研究基地和中国原子能事业主要创建人之一,对我国“两弹”研制、国防科技人才培养,贡献卓著。《民国人物大辞典》等有录。